Microsoft word - 42-k_291-295_.doc

SEMINAR NASIONAL VIII
SDM TEKNOLOGI NUKLIR
YOGYAKARTA, 31OKTOBER 2012
ISSN 1978-0176
EKSTRAKSI TEKNESIUM-99m DARI LARUTAN MOLIBDENUM
SKALA BESAR
Rohadi Awaludin1, Hotman Lubis1, Sriyono1, Abidin1, Herlina1, Adang Hardi
Gunawan1, Yono Sugiharto1, Masakazu Tanase2, Tsuguo Genka3
1Pusat Radioisotop dan Radiofarmaka (PRR) – BATAN, Kawasan Puspiptek, Tangerang Selatan
2Chiyoda Technology Co., Japan
3Japan Atomic Energy Agency (JAEA)
Email untuk korespondensi: [email protected]
ABSTRAK
EKSTRAKSI TEKNESIUM-99m DARI LARUTAN MOLIBDENUM SKALA BESAR. Teknesium-
99m merupakan radioisotop utama di bidang diagnosis kedokteran nuklir. Saat ini, Tc-99m dibuat dari Mo-99 hasil fisi menggunakan uranium diperkaya. Seiring dengan pembatasan penggunaan bahan nuklir, uranium diperkaya akan sulit diperoleh pada masa yang akan datang. Untuk memenuhi kebutuhan Tc-99m dalam jumlah besar, telah dilakukan pengembangan teknologi ekstraksi Tc-99m dari larutan Mo-99/Tc-99m dalam skala besar menggunakan MEK. Molibdenum (VI) oksida (MoO3) 150 gram dilarutkan menggunakan NaOH 6N dalam dua wadah. Ke dalam larutan tersebut diberikan Mo-99 sebanyak 51 mCi dan 1,1 Ci. Ke dalam larutan Mo selanjutnya ditambahkan MEK 75 ml. Proses ekstraksi dengan MEK dilakukan dengan pengadukan untuk mempermudah proses pelaksanaan di dalam hotcell. Hasil percobaan menunjukkan bahwa pengadukan selama 5 menit memberikan yield ekstraksi yang rendah, sebesar 37,7 dan 48,0%. Sedang pengadukan selama 10 menit memberikan yield ekstraksi 78,1-89,1%. Hasil pengukuran menggunakan spektrometer gamma menunjukkan bahwa kandungan Mo-99 sebagian besar di bawah batas maksimum yang diijinkan. Kata kunci : teknesium-99m, ekstraksi pelarut, metil etil keton, molibdenum-99, yield ekstraksi
ABSTRACT
EXTRACTION OF TECHNETIUM-99m FROM LARGE-SCALE MOLYBDENUM SOLUTION.
Technetium-99m is the widely-used diagnostic radionuclide in the field of nuclear medicine. At present, Tc-99m is made from Mo-99 fission product using enriched uranium. Along with restrictions on the use of fissile material, it will be difficult to obtain enriched uranium in the future. Some Tc-99m production technologies using natural irradiated Mo are modified to produce high radioactivity Tc-99m. Solvent extraction using large scale Mo solution by MEK has been carried out. Molybdenum (VI) oxide (MoO3) 150 grams was dissolved using 6N NaOH in two vessels. Mo-99 51 mCi and 1.1 Ci was added to the solution. MEK 75 ml was then added to the solution. The extraction process was carried out by stirring the solution for 5 and 10 minutes. The results showed that the yields of stirring for 5 min were low, 34.7 and 48.5%. Stirring for 10 min resulted in high yields of extraction, in the range of 78.1 to 89.1%. The results of gamma spectrometer measurements showed that the content of Mo-99 mostly below the maximum permissible limit. Keywords : technetium-99m, solvent extraction, methyl ethyl ketone, molybdenum-99, extraction yield
140,5 keV, tidak memancarkan radiasi partikel PENDAHULUAN
bermuatan, dapat diperoleh dalam bentuk bebas pengemban serta dapat berikatan dengan banyak Radionuklida teknesium-99m (Tc-99m) yang senyawa [IAEA, 2009]. Radionuklida ini juga terus memiliki waktu paruh 6 jam telah digunakan secara dikembangkan pemanfaatannya, diantaranya untuk luas untuk diagnosis. Dilaporkan bahwa lebih dari deteksi kanker [Santini, 2009; Bacovsky, 2008, 80% diagnosis di kedokteran nuklir menggunakan Yang, 2010], diagnosis penyakit jantung [Petretta, radionuklida ini [IAEA, 2008]. Teknesium-99m 2008], brain imaging [Degirmenci, 2008] dan merupakan pemancar gamma murni dengan energi Rohadi Awaludin, dkk
STTN-BATAN & PTAPB-BATAN
SEMINAR NASIONAL VIII
SDM TEKNOLOGI NUKLIR
YOGYAKARTA, 31OKTOBER 2012
ISSN 1978-0176
Saat ini, hampir seluruh radionuklida METODE
molibdenum-99 (Mo-99) dari hasil reaksi fisi nuklir Pada percobaan ini digunakan 2 buah larutan uranium-235 menggunakan uranium diperkaya molibdenum. Molibdenum (VI) oksida (MoO3) [Sedillo, 2012; IAEA, 2003; Jun, 2010]. Dilaporkan (Sigma-Aldrich) sebanyak 150 gram dilarutkan menggunakan NaOH 6 N sampai dengan larut mencapai 6000 Ci per minggu dan separuh dari sempurna. Ke dalam larutan ditambahkan Mo-99 volume tersebut adalah permintaan di Amerika sebanyak 51 mCi dan 1,1 Ci hasil dari iradiasi Serikat[Sedillo, 2012]. Sedang Jepang memerlukan MoO3 di reaktor G.A. Siwabessy. Hasil pelarutan sekitar 1000 Ci Mo-99 per minggu [Jun, 2010]. ini diperoleh larutan Mo dengan volume 440 ml dan Seiring dengan pembatasan penggunaan uranium 420 ml. Mo dalam bentuk Natrium Molibdate diperkaya untuk mencegah penyalahgunaannya, (Na2MoO4) memiliki kelarutan maksimum sebesar proses pembuatan Mo-99 menggunakan uranium 840 gram per liter, sehingga konsentrasi Na2MoO4 diperkaya ini dikhawatirkan kesinambungannya. yang dihasilkan sebesar 486 dan 509 gram per liter Selain itu, proses pengolahan hasil fisi nuklir masih di bawah kelarutan maksimum, diharapkan memerlukan fasilitas yang rumit dengan tingkat tidak terjadi pengendapan selama proses ekstraksi. keselamatan yang tinggi karena adanya gas mulia ditunjukkan pada Gambar 1. Perangkat tersebut radionuklida dengan waktu paruh sangat panjang di memungkinkan digunakan untuk radioaktivitas diperoleh dari Mo-99 hasil iradiasi terhadap Mo dimasukkan ke dalam wadah pengadukan. MEK alam [IAEA, 2003]. Metode ini menawarkan (Merck) sebanyak 75 ml dimasukkan ke dalam kelebihan berupa mudahnya mendapatkan bahan wadah pengadukan. Cairan di dalam wadah tersebut baku, yaitu molibdenum alam bukan uranium diaduk selama waktu yang telah ditentukan. diperkaya, serta fasilitas yang relatif sederhana Campuran MEK dan larutan Mo dipindahkan ke karena tidak mengolah hasil fisi nuklir. Namun, corong pisah menggunakan pompa peristaltik. Mo-99 dari Mo alam memiliki radioaktivitas jenis Larutan didiamkan selama 10 menit. Selanjutnya yang rendah sehingga proses produksi Tc-99m tidak fasa air dan fasa organic dipisahkan. Volume MEK dapat dilakukan menggunakan teknologi Mo-99 hasil fisi yang memiliki radioaktivitas jenis sangat radioaktivitas Tc-99m yang terkandung di dalamnya tinggi. Salah satu teknologi produksi Tc-99m dari diukur melalui cuplikan 1 ml. Pengukuran Mo alam teriradiasi adalah ekstraksi pelarut dilakukan menggunakan kamar ionisasi gamma AtomLab 100. Radioaktivitas total Tc-99m dihitung [Cattopadhyay, 2010]. Namun proses ini masih dari radioaktivitas cuplikan dikalikan volume. Yield menyisakan kekhawatiran tersisanya MEK dalam ekstraksi dihitung dari Tc-99m di dalam MEK proses penguapan sehingga masih terkandung di dibandingkan dengan radioaktivitas Tc-99m di dalam larutan Tc-99m yang dihasilkan. Proses ini dalam larutan Mo-99/Tc-99m yang dihitung dari pun diragukan kelayakannya untuk produksi Tc- radioaktivitas Mo-99. Larutan Tc-99m dicuplik 99m skala besar karena selama ini digunakan dalam untuk mengukur kandungan Mo-99 di dalam larutan skala kecil, kurang dari 1 Ci[Cattopadhyay, 2010]. Kombinasi kolom alumina asam dan alumina basa Setelah ekstraksi, larutan Mo-99/Tc-99m dibiarkan dapat mengatasi kemungkinan tersisanya MEK sampai ekstraksi berikutnya selama lebih dari dalam larutan Tc-99m[Adang, 2012; Tanase, 2012]. 23 jam untuk menumbuhkan Tc-99m. Ekstraksi Tantangan selanjutnya adalah proses ekstraksi dilakukan sebanyak 4 kali untuk masing masing Tc-99m dari larutan Mo-99/Tc-99m dalam skala besar dengan konsentrasi yang tinggi karena untuk mendapatkan Tc-99m dengan radioaktivits tinggi diperlukan Mo alam teriradiasi dalam jumlah besar. Pada makalah ini akan disajikan hasil percobaan ekstraksi pelarut terhadap larutan Mo-99/Tc-99m dari MoO3 sebanyak 150 gram. Percobaan ini merupakan model untuk proses ekstraksi 150 gram MoO 3 teriradiasi yang dapat mengandung Mo-99 lebih dari 50 Ci, sesuai dengan kebutuhan skala Gambar 1. Perangkat Ekstraksi Yang Digunakan,
produksi Tc-99m di beberapa negara seperti Jepang Tersusun Dari Wadah Pengadukan, Motor Pengaduk,
Corong Pisah Dan Pompa Peristaltik
STTN-BATAN & PTAPB BATAN
Rohadi Awaludin, dkk
SEMINAR NASIONAL VIII
SDM TEKNOLOGI NUKLIR
YOGYAKARTA, 31OKTOBER 2012
ISSN 1978-0176
HASIL DAN PEMBAHASAN
ekstraksi meningkat menjadi 78,1% dengan pengadukan selama 10 menit tersebut. Ekstraksi Hasil ekstraksi untuk larutan 1 ditunjukkan berikutnya dilakukan dengan pengadukan 10 menit pada Tabel 1. Pada tabel tersebut ditunjukkan dan diperoleh yield yang relatif tinggi yaitu 88,1 radioaktivitas Tc-99m dalam larutan awal sebelum ekstraksi, radioaktivitas Tc-99m yang berhasil diambil ke dalam MEK, yield ekstraksi serta radioaktivitas Mo-99 dibandingkan Tc-99m di Radioaktivitas Mo-99 dinyatakan dalam satuan Ci Mo-99/mCi Tc-99m untuk mempermudah dalam ditunjukkan hasil ekstraksi dengan pengadukan selama 5 menit (no 1) dan hasil ekstraksi dengan kandungan Mo-99 dalam Tc-99m untuk kedokteran pengadukan selama 10 menit (no 2-4). Dari nuklir yaitu 0,15 Ci Mo-99/mCi Tc-99m [Jun, pengadukan selama 5 menit diperoleh Tc-99m 2010]. Hasil ekstraksi pertama, kedua dan keempat sebesar 23,4 mCi di dalam MEK dari 48,8 mCi diperoleh kandungan Mo-99 sebesar 0,087; 0,047 yang ada di dalam larutan. Jadi hanya 48,0% dari dan 0,020 Ci/mCi Tc-99m. Untuk ekstraksi ketiga, Tc-99m di dalam larutan Mo-99/Tc-99m yang kandungan Mo-99 tidak terdeteksi di dalam larutan berhasil diambil ke dalam MEK. Oleh sebab itu, Tc-99m. Nilai nilai kandungan Mo-99 tersebut telah pada percobaan hari selanjutnya, lama waktu lebih rendah dari kandungan maksimum yang pengadukan diperpanjang menjadi 10 menit. Yield Tabel 1. Hasil Ekstraksi Larutan 1, MoO3 150 Gram Dalam Larutan 440 ml
Dengan Radioaktivitas Awal Mo-99 Sebesar 51 mCi.
Tabel 2. Hasil Ekstraksi Larutan 2, MoO3 150 Gram Dalam Larutan 420 ml
Dengan Radioaktivitas Awal Mo-99 Sebesar 1,1 Ci.
belum cukup untuk memindahkan Tc-99m dari fasa (menggunakan Mo-99 sebesar 1,1 Ci) ditunjukkan pada tabel 2. Pada ekstraksi pertama dengan pengadukan selama 5 menit diperoleh Tc-99m Tabel 2. Pada tabel tersebut ditunjukkan bahwa sebesar 362,9 mCi di dalam MEK dari 962,3 mCi kandungan Mo-99 di dalam larutan Tc-99m di Tc-99m di dalam larutan Mo-99/Tc-99m yang dalam MEK sebesar 0,086; 2,57, 0,013 dan 0,0075 digunakan. Yield ekstraksi dengan pengadukan Ci Mo-99/mCi Tc-99m. Untuk ekstraksi kedua, selama 5 menit tersebut hanya sebesar 37,7%. Pada kandungan Mo-99 cukup tinggi, melebihi batas ekstraksi selanjutnya dilakukan pengadukan selama maksimum yang diijinkan yaitu sebesar 0,15 Ci 10 menit. Dengan pengadukan selama 10 menit Mo-99/mCi Tc-99m. Sedang hasil ekstraksi yang tersebut, yield meningkat menjadi 78,9; 89,1 dan lain telah lebih rendah dari nilai batas maksimum 87,1%. Hasil ini menunjukkan bahwa sama dengan yang diijinkan tersebut. Dari hasil ini dapat larutan pertama, pengadukan selama 5 menit masih diketahui bahwa sebagian besar kandungan Mo-99 telah di bawah batas maksimum kandungan, namun Rohadi Awaludin, dkk
STTN-BATAN & PTAPB-BATAN
SEMINAR NASIONAL VIII
SDM TEKNOLOGI NUKLIR
YOGYAKARTA, 31OKTOBER 2012
ISSN 1978-0176

masih ada kandungan Mo-99 melebihi batas
Masalah lain yang perlu diperhatikan adalah maksimum yang diijinkan. Oleh sebab itu, larutan kemungkinan terjadinya penyumbatan pada jalur Tc-99m yang diperoleh perlu proses lebih lanjut jalur aliran larutan. Setelah selesai digunakan, jalur untuk memastikan bahwa seluruh larutan Tc-99m jalur kecil seperti pada corong pisah perlu telah memenuhi paersyaratan dari sisi kandungan dibersihkan karena berpotensi terjadi pengendapan Mo-99. Kandungan Mo-99 dapat diturunkan dengan dari sisa sisa larutan yang ada di dalam jalur tersebut. Konsentrasi Na2MoO4 yang digunakan proses penurunan kandungan Mo-99 ini perlu telah mendekati nilai maksimum kelarutannya diperhatikan bahwa Mo-99 yang digunakan adalah sehingga larutan akan sangat mudah mengendap Mo-99 dari iradiasi Mo alam yang memiliki dan menjadi sumbatan jika ada larutan yang tersisa radioaktivitas jenis yang rendah. Oleh sebab itu, di jalur larutan. Jika telah mengendap dan menjadi jumlah Mo total yang terkandung di dalam larutan Tc-99m perlu dihitung mengingat kapasitas serap membuka jalur cairan memerlukan waktu yang alumina terhadap Mo tidak tinggi, pada kisaran 2 – tidak singkat. Kondisi ini dapat dihindari dengan 20 mg/g [Arino, 1975; Chattopadhyay, 2008]. Jika membersihkan sisa larutan dari seluruh jalur aliran massa Mo telah melewati kapasitas serap alumina, maka sebagian Mo akan lolos dari kolom alumina Dari hasil ekstraksi Tc-99m dari larutan Mo berpeluang untuk digunakan dalam proses produksi dengan konsentrasi tinggi perlu diperhatikan Tc-99m radioaktivitas tinggi. Di negara negara kemungkinan terjadinya endapan selama proses dengan kebutuhan Tc-99m yang besar, Tc-99m tidak diproduksi dengan generator dalam skala kecil sebelumnya, meskipun konsentrasi larutan masih kurang dari 1 Ci, tetapi dalam skala besar dengan sedikit lebih rendah dari kelarutan Na2MoO4 di radioaktivitas puluhan Currie. Beberapa fasilitas dalam air, terjadi pengendapan pada saat didiamkan kedokteran nuklir yang berdekatan menerima dalam beberapa saat di corong pisah. Kondisi ini diduga bentuk larutan Tc-99m, tidak melakukan elusi disebabkan oleh adanya NaOH di dalam larutan sendiri Tc-99m dari generator Mo-99/Tc-99m. Dari sehingga menurunkan tingkat kelarutan Na2MoO4. sasaran MoO3 sebanyak 150 gram, dapat dihasilkan Endapan berada di bagian bawah larutan sehingga Mo-99 dengan radioaktivitas sekitar 50 Ci dari reaktor dengan fluks netron 1x1014 n.s-1.cm-2. penyumbat ini sulit dilarutkan kembali. Oleh sebab Beberapa reaktor, termasuk reaktor G.A. Siwabessy itu, pada saat larutan diletakkan di dalam corong BATAN, memiliki fluks netron lebih dari nilai pisah, kondisinya perlu terus diamati. Jika terlihat tersebut, sehingga dapat dihasilkan Mo-99 lebih tanda tanda terjadi pengendapan, perlu segera dari 50 Ci. Oleh sebab itu, proses ini berpeluang ditambahkan air sehingga proses pengendapan digunakan untuk proses pembuatan Tc-99m dari dapat dihentikan. Pada percobaan ini, dengan Mo alam teriradiasi dengan radioaktivitas Mo-99 konsentrasi 486 dan 509 gram per liter, tidak terjadi endapan seperti ditunjukkan pada Gambar 2. Larutan tetap jernih, tidak terlihat endapan di KESIMPULAN
dalamnya sehingga proses pemisahan fasa air dan fasa organik dapat dilakukan dengan baik. 150 gram dalam bentuk larutan Na2MoO4 dengan konsentrasi 486 dan 509 gram per liter dapat diekstraksi dan tidak teramati adanya endapan selama menunjukkan bahwa ekstraksi Tc-99m dengan pengadukan selama 5 menit memberikan yield ekstraksi yang rendah sebesar 37,7 dan 48,0%. Sedang ekstraksi dengan pengadukan selama 10 menit memberikan yield ekstraksi yang tinggi sebesar 78,1-89,1%. Hasil ini memberikan harapan dapat dilakukannya ekstraksi Tc-99 dari Mo alam teriradiasi dengan radioaktivitas lebih dari 50 Ci. Hasil pengukuran menggunakan spektrometer Gambar 2. Kondisi Campuran Pada Saat Pemisahan
gamma menunjukkan bahwa kandungan Mo-99m Di Dalam Corong Pisah. Larutan Tetap jernih, Tidak
sebagian besar di bawah batas maksimum yang Terlihat Adanya Pengendapan
diijinkan. Namun larutan Tc-99m perlu proses lebih STTN-BATAN & PTAPB BATAN
Rohadi Awaludin, dkk
SEMINAR NASIONAL VIII
SDM TEKNOLOGI NUKLIR
YOGYAKARTA, 31OKTOBER 2012
ISSN 1978-0176
lanjut untuk memastikan bahwa seluruh larutan
yang dihasilkan memenuhi persyaratan dari sisi DAFTAR PUSTAKA
Spesifik Rendah Menggunakan Kombinasi Metode Ekstraksi Metil Etil Keton dan Kolom 1. IAEA, Technetium-99m Radiopharmaceuti- Kromatografi Alumina, Jurnal Radioisotop dan cals: Manufacture of Kits. IAEA-Technical Radiofarmaka, 15(1), 2012,14-22.
Reports Series No. 466. IAEA, Viena, 2008. 14. TANASE M., private communication, 2012. 2. IAEA, Technetium-99m Radiopharmaceuti- 15. ARINO H., KRAMER H.H., Fission product cals: Status and Trends, IAEA, Viena, 2009. 99mTc generator, Int. J. App. Rad. Isot. 26,
3. SANTINI M., The role of technetium-99m hexakis-2-methoxyisobutyl isonitrile in the detection of neoplastic lung lesions, European technique for the effective concentration of Journal of Cardio-Thoracic Surgery 35, 2009,
99mTc from a large alumina column loaded with low specific-activity (n,γ)-produced 99Mo, Applied Radiation and Isotopes, 66, 2008,
Technetium-99m-2-Methoxyisobutylisonitrile,
Cancer Imaging, 12, 2008, 499-504.
TANYA JAWAB
99m-labeled Arg-Gly-Asp-conjugated alpha- Pertanyaan
1. Fase organik apa? Te dalam bentuk apa? Nuclear Medicine and Biology, 37, 2010, 873-
2. Bagaimana sistem ekstraksi Tc-99m dengan 6. PETRETTA M., SORICELLI A., STORTO G., reserve using single photon emission computed ekstraksi dan berapa kecepatan optimum yang tomography with technetium 99m–labeled diperbolehkan untuk memperoleh hasil yang tracers, Journal of Nuclear Cardiology 15,
4. Kenapa waktunya hanya 5 dan 10? (Zaenal 5. Tc-99 terikat dalam fase organik MEK, apakah Tc-99 bisa langsung digunakan untuk terapi kanker atau masih ada proses lanjut? Neuroimaging, 162, 2008,236-43.
Jawaban
cefuroxime, a potential infection specific imaging agent, Applied Radiation and Isotopes, (organik). Tc-99 dalam bentuk ion TiO -. 70, 2012, 2384–2387.
2. Pada ekstraksi dengan MEK, Mo-99 tetap 9. SEDILLO D., The Global Threat Reduction Initiative's Molybdenum-99 Program, United 3. Kecepatan pengadukan diduga berpengaruh pada percobaan ini diaduk dengan kecepatan Radioisotope, IAEA-Technical Reports Series 300 rpm, belum dicoba kecepatan lain. 4. Pada dasarnya semakin pendek semakin bagus sehingga memang diperlukan data antara 5-10 (n,γ)99Mo, JAEA- Research 2010-046, 2010. 5. Masih perlu proses lebih lanjut, mengubahnya dalam larutan salin sehingga dapat digunakan L., A simple and rapid technique for recovery of 99mTc from low specific activity (n,g)99Mo adalah radioisotop diagnosis, bukan untuk Isotopes, 68, 2010, 1–4
Rohadi Awaludin, dkk
STTN-BATAN & PTAPB-BATAN

Source: http://papers.sttn-batan.ac.id/prosiding/2012/42.pdf